Ενδιαφέρθηκε και πολέμησε πολύ την αίρεση του Αρείου και θέσπισε τους λειτουργικούς κανόνες για τον καθαγιασμό του μύρου του αγίου χρίσματος. Αλλά μεταξύ των καλύτερων έργων του Πάπα Σιλβέστρου, ξεχωρίζει το έργο της μέριμνας για τη βιοτική συντήρηση των φτωχότερων κληρικών και των μοναχών γυναικών, ώστε οι άνθρωποι αυτοί της πνευματικής διακονίας και προσευχής να μην αποσπώνται από το κυρίως έργο τους.
Ο Άγιος Σίλβεστρος έκανε επίσης πολλά θαύματα με αποτέλεσμα να πιστέψουν στο Χριστό πολλοί άνθρωποι μεταξύ των οποίων και ο Μέγας Κωνσταντίνος (βλέπε 21 Μαΐου) τον οποίο χειραγώγησε στην πίστη και εν συνεχεία τον βάπτισε.Με τη συμβουλή του Αγίου Σιλβέστρου, ο Μέγας Κωνσταντίνος ανήγειρε επτά ναούς, για να εορτάζονται οι εορτές του Σωτήρος Χριστού και των Αγίων Μαρτύρων. Απέδειξε ότι ο Ιησούς Χριστός και το έργο του είχαν προκηρυχθεί από το Νόμο της Παλαιάς Διαθήκης και έλαβε μέρος στην Α' Οικουμενική Σύνοδο. Πολέμησε δε ιδιαίτερα τους αιρετικούς Δονατιστές και μεγάλυνε την Εκκλησία με την διδασκαλία των θείων δογμάτων.
Ο Άγιος Σίλβεστρος πέθανε ειρηνικά σε βαθιά γεράματα, την 31η Δεκεμβρίου του 335 μ.Χ.
